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Pink Floyd乐队
离开Pink Floyd后，Barrett将自己置于公众的视线之外。但是在EMI和Havest Records的要求下，他的确有过一段短暂的个人发展经历，他在这期间发行了两张出色的个人专辑：《The Madcap Laughs》 和《Barrett》。1966年后期到1967年中期是Barrett作曲的鼎盛时期，而这两张专辑的大多数歌曲就来源于这个时期。外界普遍认为他在离开Pink Floyd后又写了少量的歌曲。
Barrett的第一张个人专辑《The Madcap Laughs》分为两个时期录制，但是都在同一个地点Abbey Road Studios录制的。1968年5月到6月是一些实验性的录制时间（由Peter Jenner制作），而专辑的主要部分是在1969年4月到7月之间录制的。这张专辑起初由EMI年轻的主管Malcolm Jones制作，到后来则变为由David Gilmour 和 Roger Waters制作。在《The Making of the MadcapLaughs》中，Malcolm Jones指出：“当Dave来找我说Syd想让他和Roger来制作专辑余下的部分时，我默许了。”这张专辑的一些曲目是由Soft Machine乐队的成员配音伴奏的。Barrett也在他好朋友,Soft Machine乐队的创建者Kevin Ayers的首张LP ，“Joyof a Toy”录制期间演奏了吉他。但是Barrett在“Religious Experience”这首歌中的演奏直到2003年这张专辑重新发行后，才得以与公众见面。
Barrett的第二张个人专辑《Barrett》的录制更是断断续续，从1970年的2月一直录到了7月。这听起来似乎是因为Barrett想让自己的专辑更完美，但事实是由于他的身体状态更糟了。这张专辑由David Gilmour监制并由他担任贝司手，Rick Wright担任键盘手，Humble Pie的Jerry Shirley担任鼓手。
尽管Barrett为了录制他的两张个人专辑而花费了大量时间在录音室内，但除此之外，在1968年到1972年期间，他从事的音乐活动屈指可数。1970年2月24号，Barrett出现在了BBC 广播 John Peel的节目Top Gear中。他演奏的五首歌当中只有一首在那之前发行过，三首重新录制后将收录进专辑《Barrett》里。而“Two of a Kind”（这首歌后来出现在2001的合集《The Best of SydBarrett：Wouldn't You Miss Me?》这一张专辑中）是首临时性的歌曲，后来歌词作者被署上了Richard Wright的名字。Barrett在BBC演奏的时候分别由David Gilmour和Jerry Shirley负责演奏贝司与打击乐器。
在这期间Gilmour和Shirley也为Barrett的唯一一次现场演出伴奏。这场表演作为音乐与时尚节（Music and FashionFestival）的一部分于1970年6月6日在伦敦的Olympia Exhibition Hall上演。他们三人组合表演了4首歌，在台上的时间还不到一个小时，由于音乐混响得太糟糕，演唱的声音到表演过半时都还很难听到。在第四首歌快完的时候，Barrett出人意料地，平静地放下了吉他，然后向台下走去。
1971年2月16日，Barrett最后一次在BBC Radio露面并在录音室录制了三首歌。这三首歌都来自Barrett这张专辑，大概也是为了替专辑《Barrett》宣传。虽然同年12月，在一个与Mick Rock 和Rolling Stone同时进行的采访中，Barrett详细地谈论了自己，展示了他新的12弦吉他，他还谈了在美国与Jimi Hendrix巡演的日子，还表示对在音乐事业上无法找到一个好的合作者感到失望。但这个时期之后，他还是告别了自己这一年多的音乐事业。
1988年，EMI唱片公司发行了一张名叫《Opel》的专辑，这张专辑包含了Barrett录音时被筛选掉的歌曲和原来1968年到1970年录制但为发行的歌曲。这张专辑本来要收录Barrett在Pink Floyd时期未发行的歌曲"Scream Thy Last Scream" 和 "VegetableMan"，Malcolm Jones为这张专辑重新编排了这两首歌。但是据当时Pink Floyd的成员说，在《Opel》最终完成之前，这两首歌就被排除掉了。
1993年，EMI发行了另一张专辑套装，《Crazy Diamond》，一个由三张唱片（《The Madcap Laughs》《Barrett》《Opel》）组成的套装，套装里的每一张唱片都含有Barrett个人发展时录音被筛选下来的歌曲，这些录音清晰地记录了Barrett无法或不愿意用同样的方式重复演奏歌曲的情景。
EMI也分别于2001年4月6日和2001年9月11日在英国和美国发行了精选集《The Best of Syd Barrett: Wouldn't You Miss Me？》，Barrett的“Bob Dylan Blues”也首次通过官方发行，这首歌取自David Gilmour保留的在1970年早些时候的录音。DavidGilmour现在还保留着那盘录制《Barrett》时的磁带，这盘磁带中有还未发行过的“Living Alone”。
此外，还存在着很多Barrett现场表演和独奏的bootleg LP, CD等。BBC的录音“off air”也流传了很多年，之后一个工程师将一盘Pink Floyd早期的磁带交给BBC，BBC在纪念John Peel（BBC节目主持人）的网站上播放了这盘磁带。在这个颂词中，PeelSession首次完整地传播开了。这个表演记录了1967年"Flaming", "Set the Controls for the Heart of the Sun"的现场，和一些在"Reaction in G"中的片段。
根据一个新的传记作者Tim Willis在2005年的介绍，Barrett后来改回了原来的名字Roger，继续住在他母亲的屋子里，过着离群索居的生活。Barrett像从前一样画画，创作一些巨大抽象的油画。据说Barrett还对园艺很感兴趣。Barrett与外界的联系主要的联系就是他住在附近姐姐Rosemary。在他隐居的时候，最令人担心的是他的健康状况，他同时患有胃溃疡和糖尿病。
虽然自从1970年中期以后Barrett没有出现在任何公共场合或向公众发表任何声明，Barrett也试图过着简单的生活，但时间的流逝并没有让公众失去对Barrett生活和作品的兴趣，记者和歌迷们依旧特地到剑桥寻找他。1980年到2006年他死的时候，在各种媒体上都可以看到Barrett走路或者骑自行车时被狗仔队打扰的照片。
Barrett显然并不愿意回忆起过去的音乐生涯，Pink Floyd的其他成员也没有联系过他。但是，他仍去了他姐姐家看了2002年BBC制作的关于他的纪录片，据说他觉得这个纪录片太吵了些，但很高兴再次欣赏到Mike Leonard的表演（Barrett称他为自己的导师）和“See Emily Play”。
2006年7月7日，Barrett死于剑桥的家中。死因是胰腺癌，但这经常被误报为“糖尿病并发症”。在死亡证明上，Barrett的职业被认定为“已退休的音乐家”。
2006年，Barrett在St. Margaret广场的家被出售，据报道，他的房子引起了很多人的兴趣。人们陆续而来，在经过大约100次的参观后（许多是歌迷的参观），这套房子被卖给了一对法国夫妇，而他们只是喜欢这套房子，对Barrett一无所知。Barrett的其他财产拍卖后得到了120,000英镑。NME在一周后发行了Barrett的纪念期刊，那期期刊的封面是Barrett的照片。
在Barrett的遗嘱中，他留了大约1,250,000英镑给他的两个兄弟和两个姐妹。这些钱大都来自Barrett在Pink Floyd时期所写的歌和一些由他创作的现场录音的版税。
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